Der in Messina geborene Angelo Villari schloss sein Studium am Konservatorium Arrigo Boito in Parma ab und setzte dann seine Studien bei Alain Charles Billard an der Toscanini-Stiftung fort.

Er hat sich bei zahlreichen internationalen Opernwettbewerben hervorgetan, u. a. als Gewinner des ersten Preises beim Internationalen Gesangswettbewerb „Simone Alaimo, Bel Canto“ (2010), als Finalist beim „Festival Puccini“ in Torre del Lago und mit der Partie des Herzogs von Mantua in RIGOLETTO im Rahmen des Wettbewerbs „Bel Canto in the Valley of the Temples“ in Agrigento.

Nach ersten Debüts in Opern wie Galuppis IL FILOSOFO DI CAMPAGNA, Mozarts L'OCA DEL CAIRO, LE CONVENIENZE ED INCONVENIENZE TEATRALI von Donizetti und Rossinis MOSÈ IN EGITTO hat sich Angelo Villari in den letzten Jahren als Interpret realistischer Partien wie Pinkerton in MADAMA BUTTERFLY, Cavaradossi in TOSCA, Turiddu in CAVALLERIA RUSTICANA, Canio in PAGLIACCI, Maurizio in ADRIANA LECOUVREUR etabliert. Im Jahr 2007 wirkte er in LUISA MILLER beim Verdi-Festival in Parma unter der Leitung von Donato Renzetti mit und wurde anschließend für zahlreiche Produktionen an das Teatro Regio eingeladen, darunter IL CORSARO, LUCIA DI LAMMERMOOR, Verdis „Messa da Requiem“ und Puccinis MADAMA BUTTERFLY.

Zu den wichtigsten Produktionen, an denen er erfolgreich mitwirkte, gehören LA DONNA SERPENTE von Casella unter der Leitung von Fabio Luisi zur Eröffnung des 40. Festivals Valle d’Itria in Martina Franca, GUGLIELMO RATCLIFF von Mascagni an der Wexford Festival Opera, I SHARDANA von Ennio Porrino in der Regie von Davide Livermore am Teatro Lirico von Cagliari, LA CAMPANA SOMMERSA von Respighi mit Donato Renzetti und LA CIOCIARA von Marco Tutino ebenfalls am Teatro Lirico von Cagliari, MADAMA BUTTERFLY am Teatro San Carlo in Neapel, UN BALLO IN MASCHERA an der Opera di Roma mit Jesus Lopez-Cobos am Pult.

Seine Diskografie umfasst mehrere Live-Aufnahmen auf CD und DVD, darunter I SHARDANA (DVD Dynamic), LA DONNA SERPENTE (DVD Bongiovanni), GUGLIELMO RATCLIFF (CD RTE Lyric), LA CAMPANA SOMMERSA (DVD Arthaus).

Zu den jüngsten Engagements gehören: AIDA in der Arena di Verona, LA FORZA DEL DESTINO am Teatro Comunale di Bologna, ADRIANA LECOUVREUR am Teatro Bellini di Catania, IL TROVATORE in Piacenza, UN BALLO IN MASCHERA am Teatro Carlo Felice di Genova, LA GIOCONDA am Teatro Filarmonico di Verona und in den Theatern der Opera Lombardia, IL TROVATORE beim Festival Verdi, MADAMA BUTTERFLY in Angers, Nantes und Rennes, TURANDOT an der Opera di Roma und am Nationaltheater in Prag, LA FANCIULLA DEL WEST in Pavia, Como, Cremona und Brescia, ADRIANA LECOUVREUR am Teatro Comunale di Bologna, IL TROVATORE in Wiesbaden und Palma di Maiorca, CAVALLERIA RUSTICANA und PAGLIACCI am Teatro Comunale di Bologna und am Maggio Musicale Fiorentino.

Künftige Engagements beinhalten u. a. MADAMA BUTTERFLY und AIDA in der Arena di Verona, HAMLET von Faccio am Teatro Filarmonico in Verona, IL TROVATORE am Teatro Comunale di Modena, TURANDOT am Teatro Bellini in Catania, am Teatro Municipale di Piacenza und in Modena, TOSCA in Angers, Nantes und Rennes, MADAMA BUTTERFLY am Teatro Municipale di Piacenza sowie CAVALLERIA RUSTICANA und PAGLIACCI in Saint Etienne.

Mit der Partie des Enzo Grimaldo in LA GIOCONDA gibt Angelo Villari sein Hausdebüt an der Deutschen Oper Berlin.